Visokoharmonična spektroskopija odkriva elektronsko strukturo visokonapetostnih superprevodnikov

Visok pritisk je ustvaril veliko novih agregatnih stanj za kondenzirano snov, kar razkriva vznemirljive nove fizikalne in kemijske pojave. Med njimi je veliko zanimanje in pozornost pritegnilo odkritje superprevodnosti pri skoraj sobni temperaturi (Tc ＞ 200 K) v visokotlačnih hidridih, kot sta H3S in LaH10.
Kljub naraščajoči temperaturi superprevodnega prehoda v visokotlačnih superprevodnikih elektronska struktura in ultrahitro dinamično obnašanje v visokotlačnih kvantnih stanjih še vedno nista znana zaradi pomanjkanja učinkovitih sond, mehanizem njihove superprevodnosti pa ostaja odprto vprašanje.
Generiranje višjih harmonikov (HHG) je proces pretvorbe vpadnega laserja v močno koherentno sevanje pri večkratni laserski frekvenci. Kot tipičen predstavnik nelinearne optike HHG v trdnih snoveh izvira iz nelinearnega pogona znotraj- in medpasovnih elektronov z interakcijo laserja in snovi z močnim poljem. Posledično HHG spektri naravno vsebujejo prstni odtis atomskih in elektronskih lastnosti v materialu. Z uporabo takšnih nelinearnih, neperturbativnih dinamičnih procesov lahko pokukamo v notranje lastnosti materialov.
Pred kratkim je skupina raziskovalca Sheng Menga na Fizikalnem inštitutu Kitajske akademije znanosti/Nacionalnem raziskovalnem centru za fiziko kondenziranih snovi v Pekingu raziskala ultrahitro dinamiko HHG v visokotlačnem superprevodniku H3S s pomočjo časovno zadržujočih prvih principov Teorija funkcij gostote z uporabo metode in programske opreme za molekularno dinamiko s funkcijo gostote, ki jo je razvila skupina (TDAP). Ugotovljeno je bilo, da ima HHG v visokotlačnih superprevodnikih močno odvisnost od valovne dolžine in tudi anizotropijo (slika 1), kar kaže, da je proces HHG močno odvisen od elektronske strukture. Časovno-frekvenčna analiza HHG določa kinetični mehanizem znotrajpasovnega sipanja harmonikov nizkega reda. Na tej podlagi so z uporabo HHG spektrov rekonstruirali disperzijsko strukturo energijskega pasu v bližini Fermijeve površine (slika 2). Poleg tega je bilo ugotovljeno, da obstaja močna modulacija spektra HHG s koherentnimi fononi, kar kaže na občutljivost procesa HHG na elektroakustično sklopitev. Z uporabo spektra HHG, moduliranega s koherentnimi fononi, so nadalje rekonstruirali elementarno jakost elektroakustične sklopitvene matrike v bližini Fermijeve površine (slika 3). Ta študija razkriva, da interakcije več teles (elektroakustična sklopitev) v materialih pomembno vplivajo na obnašanje elektronov v bližini Fermijeve energijske ravni. Takšni rezultati podpirajo fononsko posredovan mehanizem visokonapetostne superprevodnosti in zagotavljajo popolnoma optični pristop za sondiranje elektronske strukture in elektroakustične sklopitve v visokonapetostnih kvantnih stanjih.
Povezani rezultati raziskav so povzeti kot "Solid-state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure probing of high Solid-state high harmonic spectroscopy for all-optical band structure probing of high-pressure quantum states" je bil objavljen v Zborniku Nacionalna akademija znanosti Združenih držav Amerike (PNAS). Shiqi Hu, podoktorski sodelavec na Inštitutu za fiziko Kitajske akademije znanosti (IPS), je bil prvi avtor dela, Sheng Meng, raziskovalec na IPS, pa je bil ustrezni avtor. Pri delu sta sodelovala tudi doktorski študent Daqiang Chen in doktorski študent Lanlin Du. To raziskavo so podprli Ključni raziskovalni in razvojni program Ministrstva za znanost in tehnologijo, Nacionalna naravoslovna fundacija Kitajske in pilotni projekt Kitajske akademije znanosti.

Slika 1. Generacija visokih harmonikov v visokonapetostnem superprevodniku H3S.

Slika 2. Rekonstrukcija strukture energijskih pasov v H3S z uporabo visokoharmoničnih spektrov.

Slika 3. Rekonstrukcija informacij o elektroakustičnem spajanju v H3S z uporabo visokoharmoničnih spektrov.